Stanovení plutonia a dalších vybraných aktinoidů metodou urychlovačové hmotnostní spektrometrie

Abstrakt

Accelerator mass spectrometry (AMS) is a very sensitive method for the determination of ultra-trace concentrations of long-lived radionuclides of actinides, such as uranium, plutonium, neptunium, or americium, mostly in environmental samples. This article focuses mainly on the determination of plutonium isotopes occurring in nature due to human nuclear activity, mainly ²³⁹Pu and ²⁴⁰Pu. The determination of the ^239/240Pu ratio enables one to identify the origin of plutonium emission in the environment, namely, whether it originates from global fallout or releases from nuclear facilities.

Actinides determination plays also an important role in environmental studies, where the measurement of individual radionuclides, such as ²³⁶U, ²³⁷Np, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu and ²⁴¹Am, can monitor the environmental processes, especially migration, sedimentation or deep ocean currents. The overall sample preparation procedure for AMS includes evaporation and pre-concentration of the sample to reduce its volume or sample decomposition. After that, to eliminate isobaric interferences, it is necessary to separate the actinides from other elements and, in most cases, also from each other. This paper describes procedures of the separation of actinides from various environmental samples, as well as the preparation of the oxide and fluoride target materials which is crucial for the measurement in terms of the isobaric interferences suppression, material quantity and the detection sensitivity.

Urychlovačová hmotnostní spektrometrie (AMS) je velice citlivá metoda určená pro detekci ultrastopových koncentrací radionuklidů s dlouhým poločasem přeměny. Mezi tyto radionuklidy patří i ty ze skupiny aktinoidů, a to zejména uran, plutonium, neptunium a americium, stanovované v různých typech vzorků životního prostředí. Tento článek je zaměřen především na stanovení izotopů plutonia, jež se do životního prostředí dostávájí lidskou jadernou činností. Jedná se zejména o ²³⁹Pu a ²⁴⁰Pu, kde díky stanovení jejich vzájemného poměru lze identifikovat původ a typ zdroje emise, tedy rozlišit plutonium, které vzniklo při použití či testování jaderných zbraní nebo v různých typech jaderných reaktorů. Sledování aktinoidů metodou AMS je významné zejména v environmentálních studiích, kde lze jednotlivé radionuklidy jako ²³⁶U, ²³⁷Np, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu a ²⁴¹Am použít jako stopovače přírodních procesů, zejména proudění, migrace a sedimentace. Při přípravě vzorku pro AMS je nejprve nutné zakoncentrování aktinoidů z velkých objemů či rozklad vzorku, proces také zahrnuje separaci aktinoidů od ostatních prvků a v mnoha případech také od sebe samotných, a to z důvodu eliminace izobarických interferencí. V tomto článku jsou proto popsány separační postupy aktinoidů z různých přírodních vzorků a proces stanovení ²³⁹Pu metodou AMS, který zahrnuje i přípravu terčových materiálů a to jak na bázi oxidů, tak i fluoridů, jelikož druh, způsob přípravy a výsledné složení matrice jsou hlavní vlastnosti, které ovlivňují měření a souvisí s přítomností izobarických interferencí, množstvím vzorku potřebného k analýze a dosaženým limitem detekce.